Der Landkreis Aschaffenburg wird im Westen und Norden von der bayerisch-hessischen Landesgrenze begrenzt; im Osten und Süden schließen sich die Landkreise Main-Spessart und Miltenberg an.

Geologisch und geographisch hat der Landkreis Aschaffenburg keine ganz einheitliche Struktur. Flußanschwemmungen in der Mainniederung, im Bachgau fruchtbare Lehmböden. Der Vorspessart besteht aus Gneisen und Granit. Im Hochspessart ist dieses Urgestein von dem jüngeren Sandstein überlagert. Von 100 m über N. N. an der Kahlmündung bis zur höchsten Erhebung des Spessarts, dem Geierskopf mit 586 m über N. N. vollzieht sich der Aufbau der Mittelgebirgslandschaft. Das Klima im Kreisgebiet ist mildkontinental bis gemäßigt ozeanisch.

Der Landkreis hat eine gute Industriestruktur mit Schwerpunkten wie im Bereich von Textil und Bekleidung, Holzverarbeitung und Papierherstellung, Chemie, Elektrotechnik, Feinmechanik, Stahl- und Maschinenbau, Nahrungs- und Genußmittel.

Auch der Fremdenverkehr spielt als Wirtschaftsfaktor eine wichtige Rolle. Der Landkreis bietet eine reizvolle und abwechslungsreiche Landschaft. Der Naturpark Spessart -als erster Naturpark Bayerns gegründet- ist ein beliebtes Naherholungsziel, aber auch ein klimatisch begünstigtes Urlaubsgebiet.

Die wichtigsten Bau- und Kunstdenkmäler sind das märchenhafte Wasserschloss Mespelbrunn (16. Jh.), die Wallfahrtskirche Hessenthal (1439) mit einer reichen Ausstattung, die 1395 errichtete spätgotische Burg Alzenau, das ehemalige Kloster Schmerlenbach aus dem 13. Jh. (Kirche 1758), der Marktplatz mit Kirche und Nöthigshof in Großostheim (ab 13. Jh.), die Wallfahrtskirche in Alzenau-Kälberau (14. bis 16. Jh.). Dazu zahlreiche Schlösser und Adelssitze, sowie viele kunstvoll ausgestattete Kirchen und Kapellen.

Der Landkreis gliedert sich in 32 Gemeinden, darunter eine Stadt und sechs Märkte. Zwölf Gemeinden sind zu drei Verwaltungsgemeinschaften zusammengeschlossen.